锂离子电池作为一种多功能的储能器件，以其高能量密度、长使用寿命以及在电动汽车应用和大规模电网储能中的低成本而脱颖而出。硅基负极材料（Si）因具有超高理论容量（3000 mAh g-1）而备受关注，但其在充放电过程中巨大的体积膨胀（300%），导致容量衰减与电极粉化。硅氧材料（SiO）凭借其适中的体积膨胀率和良好的结构稳定性，成为一种有前景的高能量密度负极材料。然而，SiO负极仍面临初始库伦效率（ICE）低、固体电解质界面层（SEI）不稳定、锂离子传输动力学缓慢等问题。
针对上述挑战，以我院材料科学与工程专业2022级本科生田云玲为代表的研究团队在蒋江民副教授指导下提出一种通过化学预锂化原位构建LiF/Sn-Li混合SEI层的策略，有效提高SiO负极的ICE和界面稳定性及动力学性能。该研究成果以“A LiF/Sn-Li Hybrid SEI Layer Constructed via Chemical Prelithiation To Enhance Mechanical Robustness and Li+ Transport Kinetics of SiO Anodes for High-Energy Lithium-Ion Batteries”为题发表于期刊《ACS Applied Materials & Interfaces》（JCR一区，IF=8.2）。田云玲为论文第一作者，蒋江民为通讯作者。
本工作采用锂-芳烃络合物（Li-BP/2-MeTHF）对SiO进行快速化学预锂化，仅需1.5分钟即可将SiO的ICE从81.2%提升至99.5%，有效补偿了初始锂损耗（Pre-SiO）。然而，在化学预锂化过程中，SiO中过早形成的锂硅化物（LixSi）会引发更严重的体积膨胀，导致应力集中和界面不稳定，从而导致Pre-SiO循环稳定性不理想。为解决该问题，研究团队进一步引入功能化SnF2，利用其与锂之间的氧化还原电位差，在Pre-SiO表面原位诱导SnF2的还原分解与界面化学反应，构建了一层兼具高机械强度与锂离子传输动力学的LiF/Sn-Li混合SEI层（SnF2-SiO）。
化学预锂化硅基负极表界面重构机理示意图
得益于原位构建的LiF/Sn-Li混合SEI层有效降低界面传荷与扩散阻抗，改性的SnF2-SiO在2000 mA g-1的高电流密度下循环200 次后仍保持1126.0 mAh g-1的高比容量，容量保持率达80.1%。与此同时，SnF2-SiO 在电流密度从50 mA g-1提升至1000 mA g-1时，其容量衰减轻微，展现出优异的倍率性能。最终以预锂化的SnF2-SiO为负极，商业化磷酸铁锂为正极构筑了锂离子全电池，该器件展现了良好的性能与实际应用潜力。
锂离子全电池的构筑与性能评测图
综上，本研究构建了一种化学预锂化诱导的LiF/Sn-Li混合SEI层改性硅基负极策略，并且探究了电位驱动的界面反应机制、复合SEI的机械增强效应与锂离子传输动力学，系统揭示了化学预锂化界面重构对SiO负极电化学性能的影响机制，为高性能硅基负极材料的推广应用提供了理论支撑。
该研究工作得到了大学生创新训练计划项目（X2024198, X202510290754）和国家自然科学基金项目（22579186, 22209204）等资金的支持。
论文链接：
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.5c21081
新闻来源：材料与物理学院
责任编辑：蒋江民
一审一校：唐军
二审二校：李智
三审三校：范韶维
