锂离子电池（LIBs）已广泛应用于便携电子、电动汽车及储能领域，但其能量密度、安全性及循环寿命仍需突破。高熵合金（HEAs）凭借独特成分设计与优异电化学性能成为潜力电极材料。本研究采用静电纺丝技术制备Co0.2Sb0.2Fe0.2Mn0.2Ni0.2高熵合金纳米纤维（HEA-CNFs），旨在解决传统电极体积膨胀问题，提升离子传输效率与循环稳定性，为开发高性能锂离子电池提供新方案。
近日，我团队硕士研究生郑都禹同肖彬老师在高熵材料制备电极材料研究中获得新进展。针对传统电极体积膨胀、循环稳定性差的问题，采取静电纺丝制备Co0.2Sb0.2Fe0.2Mn0.2Ni0.2高熵合金碳纳米纤维的方法。高熵合金是一种具有优异机械性能和热稳定性的新型材料。与双元素金属材料相比，高熵合金中各种元素的协同作用能有效提高材料的锂/钾储存效率。在这项研究中，Co0.2Sb0.2Fe0.2Mn0.2Ni0.2高熵合金碳纳米纤维（HEA-CNFs）用作锂/钾离子电池的电极，在0.5 A g-1的条件下循环800次后，显示出1400 mAh g-1的超高比容量。此外，作为PIBs阳极，HEA-CNFs在0.2 A g-1的电流密度下循环200次后，显示出280 mAh g-1的可逆容量，揭示了储钾的巨大潜力。与Co0.5Sb0.5碳纳米纤维相比，HEA-CNFs可获得更好的电化学性能。高熵结构有利于提高锂/钾离子的扩散速率，增强材料的比放电容量和循环稳定性。这项工作为高熵材料的制备和开发提供了指导。
Figure 1 XRD profile refinement result of HEA-CNFs.
Figure 2 (a) SEM image of HEA-CNFs; (b) TEM image of HEA-CNFs; (c) TEM image of HEA-CNFs;
(d-j) TEM-Mapping image of HEA-CNFs; (k) Nitrogen uptake/desorption curves of CoSb-CNFs and HEA-CNFs;
(l) pore size distribution curves of CoSb-CNFs and HEA-CNFs.
Figure 3 XPS spectra of HEA-CNFs: (a) C 1s; (b) Co 2p; (c) Ni 2p; (d) Sb 3d;(e) Mn 2p; (e) Fe 2p.
Figure 4 Electrochemical performances of HEA-CNFs and CoSb-CNFs for LIBs: (a) first charge/discharge curves;
(b) CV curves of HEA-CNFs; (c) rate performances; (d) cycling performances; (e) long cycle performances at 0.5 A g-1.
Figure 5 (a) Nyquist plot of HEA-CNFs; (b) partial enlargement of Nyquist plot;(c) Z′ versus ω-0.5 for HEA-CNFs;
(d) equivalent circuit schematic; (e) CV curves of HEA-CNFs for different scan rates; (f) peak current versus log of scan rates;
(g) capacity contribution at 1 mV s-1; (h) capacity contribution at different scan rates.
Figure 6 Electrochemical performance of HEA-CNFs and CoSb-CNFs for PIBs: (a) first charge/discharge curves;
(b) CV curves of HEA-CNFs; (c) rate performances; (d) cyclic performances.
Figure 8 (a) Structural model of HEA and CoSb for DFT calculation; (b) TDOS of HEA; (c) TDOS of CoSb;
(d) PDOS of Co in HEA; (e) PDOS of Sb in HEA; (f) PDOS of Fe in HEA; (g) PDOS of Co in CoSb;
(h) PDOS of Sb in CoSb; (i) PDOS of Fe in metallic iron.
通过电纺丝成功合成了HEA-CNFs和CoSb-CNFs。高熵合金中各种元素的协同作用在提高锂/钾存储方面发挥了核心作用。活性金属元素发生了合金化反应，而惰性元素则为稳定框架和提高循环效率做出了贡献。基于HEA-CNFs的电极表现出了优异的锂存储性能，在0.5 A g-1的电流密度下循环800次后，实现了1400 mAh g-1的超高比容量。此外，作为钾离子负极，HEA-CNFs在0.2 A g-1的电流密度下循环200次后，显示出280 mAh g-1的可逆容量，突出了其潜在的储钾能力。研究结果为解决合金材料的体积变化和提高电极材料的性能提供了理论指导和优化思路。
文献信息：Journal of Materials Science, (2025) 60:3926–3939.
第一作者：郑都禹
通讯作者：肖彬
第一单位：中国矿业大学